近日，44118太阳成城集团表面与低维物理团队孙莹教授与合作者在反钙钛矿化合物的磁结构设计与压力调控研究中取得进展。团队通过自旋工程获得近共线反铁磁结构，实现巨压磁效应，并揭示其微观物理机制。相关成果以“Giant Baromagnetic Effect Induced by Spin Engineering in Mn₃(Zn_0.25Sn_0.25Ga_0.25Ge_0.25)C”为题发表于《Journal of the American Chemical Society》。

压磁效应（Baromagnetic Effect）是利用压力调控材料磁性的重要物理效应。压力能够改变原子间距，调控磁交换作用与磁结构，进而改变材料的磁化强度，为磁性器件提供了一种新的控制方式。然而，现有压磁材料普遍面临磁化强度变化有限、驱动压力较高等问题，如何通过材料设计在较低压力下实现显著的磁响应，是高性能压磁材料研究的重要方向。

反钙钛矿化合物具有丰富的磁结构和可调控的磁交换相互作用，为压磁材料的设计提供了重要平台。其中，共线反铁磁结构有望通过压力诱导的磁结构转变产生显著的磁化强度变化。围绕这一思路，团队开展了自旋工程设计，以第一性原理计算为指导，通过元素选择与组分调控，设计并制备出Mn₃(Zn_0.25Sn_0.25Ga_0.25Ge_0.25)C。依托中国散裂中子源多物理谱仪，团队对材料的磁结构进行了实验表征。结果表明，该材料低温基态具有预期的近共线反铁磁结构，证实了自旋工程设计的有效性。

图1：(a) 通过自旋工程得到的磁结构随温度的演化过程及压力调控的磁化响应；(b) T-P相图；(c) 第一性原理计算得出的晶格常数及不同磁态能量差随压力的变化关系

加压磁性测量表明，压力能够显著增强材料的磁化强度，并使反铁磁态向铁磁态转变，呈现出巨压磁效应，压磁系数最高可达15.0 μ_B·f.u.⁻¹·GPa⁻¹。变温中子衍射揭示了该材料由低温近共线反铁磁构型向铁磁构型的演化，并在转变过程中观测到两种磁态的共存。磁结构转变同时伴随晶格收缩，表明存在显著的自旋—晶格耦合。第一性原理计算进一步揭示了压力改变磁性的微观机制：压力压缩晶格，改变锰原子间距，并通过RKKY相互作用改变两种磁态的能量差，使反铁磁态逐渐向铁磁态转变，进而引起显著的磁化强度变化，产生巨压磁效应。

该研究从目标磁结构出发，通过元素组分设计构筑具有近共线反铁磁基态的反钙钛矿化合物，实现了巨压磁效应。通过将第一性原理计算、加压磁性测量与中子衍射实验相结合，建立了化学组分、磁结构演化与压力响应之间的联系，为高性能磁性功能材料设计提供了新的研究思路。

44118太阳成城集团为论文第一署名单位，北航44118太阳成城集团孙莹教授、集成电路科学与工程学院王聪教授和南开大学电子信息与光学工程学院王维华教授为共同通讯作者。北航44118太阳成城集团博士生罗洁琛、南开大学电子信息与光学工程学院博士生吴文韬、北航物理学拔尖基地2022级本科生丘傲为共同第一作者。研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助，并得到中国散裂中子源、综合极端条件实验装置、北航分析测试中心、国家超级计算天津中心及南开大学超级计算中心的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c13327